На начало его губернаторства приходятся два важнейших политических события, две исторические вехи в судьбе России: первая революция и учреждение высшего представительного законодательного органа — Государственной Думы. В. Ф. Джунковский был очевидцем обоих событий и отразил их в своих мемуарах в присущей ему деловой и фактографической манере.
Вооруженное восстание в Москве он определяет как "выходящие из ряда вон беспорядки". Его информация о всероссийской октябрьской стачке и декабрьских боях в Москве ограничена теми немногими фактами, свидетелем которых он был лично, и теми, что фигурировали в официальных донесениях в Департамент полиции: бои у дома Фидлера и на Пресне, действия дружинников на Московско-Казанской ж. д. Впоследствии, в 1919 г., Московская ЧК осудила В. Ф. Джунковского за участие в разгроме вооруженных выступлений в Московской губернии в декабре 1905 г. Однако в это время Москва и губерния были объявлены на "исключительном положении", и высшая власть полностью переходила в руки генерал-губернатора, которому предоставлялись чрезвычайные полномочия. Тем не менее в своих воспоминаниях В. Ф. Джунковский не дистанцируется от власти, высоко оценивая действия Ф. В. Дубасова в ликвидации беспорядков в Москве.
Твердость убеждений, сознание правоты и честности своей позиции, ясно и отчетливо выраженные в воспоминаниях, свидетельствуют и о мужестве В. Ф. Джунковского, писавшего их после нескольких лет тюремного заключения. Следует помнить также, что к двадцатой годовщине первой русской революции эти события были окружены героическим ореолом, публиковались многочисленные воспоминания их участников и труды первых советских историков, оценивавших декабрьское восстание 1905 г. в Москве как пролог к будущей великой победоносной революции 1917 г.
Большая часть воспоминаний отражает повседневную жизнь Москвы и губернии. Будни В. Ф. Джунковского редко проходили в его служебном кабинете. Он был в постоянных разъездах, инспектировал земские школы и больницы, следил за санитарным обеспечением губернии, особенно когда возникала опасность эпидемии, проводил смотры пожарных команд и проч. Во время сильнейшего московского наводнения 1908 г., лесных пожаров и других стихийных бедствий В. Ф. Джунковский всегда оказывался в самых опасных местах, организовывал эвакуацию жителей, медицинскую и продовольственную помощь, поддерживал дух и спокойствие населения. Незабываемое впечатление оставляет описанная им в воспоминаниях за 1908 г. картина затопленной Москвы накануне пасхальной службы или рассказ о поездке в отрезанную разливом Оки Белопесоцкую слободу, куда В. Ф. Джунковский приехал на Пасху, утром, захватив для крестьян полтораста куличей и пасх и несколько сот яиц.
Неудивительна поэтому огромная популярность В. Ф. Джунковского у местного населения. Когда он, будучи отозван в Петербург, оставил должность губернатора, семь уездных городов Московской губернии (Серпухов, Коломна, Верея, Можайск, Клин, Подольск и Воскресенск) присвоили ему звание почетного гражданина. В Рузском уезде его имя дали земской школе, в Верейском — земскому училищу. В Можайском уезде портрет В. Ф. Джунковского был помещен "на вечные времена" в Бородинском музее, созданном при его непосредственном активном участии в 1912 г. к празднованию столетия Бородинского сражения.
Всеобщую благодарность и уважение В. Ф. Джунковский завоевал не только честным и ревностным исполнением служебного долга. Много душевных сил и времени он отдавал благотворительности. Он был попечителем Варваринского сиротского дома Лобовых, Общества попечения о детях-сиротах, родители которых были осуждены и сосланы по судебным приговорам, и множества других благотворительных организаций. Но особенно близко к сердцу принимал он судьбу Московского столичного попечительства о народной трезвости, одним из учредителей, а с 1905 г. и председателем которого был.
В. Ф. Джунковский считал пьянство одним из главных общественных недугов, мешающих благосостоянию русского народа, разрушающим его физическое и нравственное здоровье. Свою боль и тревогу по этому поводу он неоднократно высказывал в обращениях к населению губернии. Образованное общество он призывал принимать конкретные меры для борьбы с этим злом. При непосредственном участии В. Ф. Джунковского в Москве был организован антиалкогольный музей и созван I съезд по борьбе с алкоголизмом и пьянством.
Среди мер, принимавшихся Московским попечительством, — открытие первых наркологических лечебниц для алкоголиков и организация досуга для малоимущих слоев населения в целях отвлечения их от пьянства: устройство дешевых столовых, чайных, библиотек, читален, воскресных школ и курсов, организация народных гуляний. Главная роль в этих мероприятиях отводилась народным домам, которых в Москве в 1911 г. насчитывалось 10. В. Ф. Джунковский приложил немало усилий к их организации, а Сергиевский народный дом был одним из его любимых детищ. Большой театрал, любитель оперы, имевший друзей среди известных московских артистов, В. Ф. Джунковский сумел с их помощью и вместе с другими энтузиастами организовать драматические и оперные спектакли в народных домах, которые привлекали массу зрителей из низших слоев городского населения.
На годы губернаторства В. Ф. Джунковского вообще приходится расцвет культурной, просветительской и общественной жизни в Москве. В 1907 г. открылся Московский коммерческий институт, в 1908 г. — университет имени А. Л. Шанявского, затем Педагогический институт и Педагогическое общество имени Г. Шелапутина, в 1910 г. — Московское общество воздухоплавания, в 1912 г.— Музей изящных искусств имени Александра III, позже — елизаветинская Марфо-Мариинская обитель служения Богу и ближнему, храм-усыпальница великого князя Сергея Александровича в Кремле и множество памятников: Александру III, генералу М. Д. Скобелеву, доктору Ф. П. Гаазу, первопечатнику Ивану Федорову, Н. В. Гоголю и др. Широко отмечались 100-летие странноприимного дома графа Шереметева, Московского городского архива, пятидесятилетие Московского купеческого общества и многие другие памятные даты. Во всех этих торжествах В. Ф. Джунковский посвоему положению губернатора принимал живейшее участие. Он проявлял одинаковое внимание и к сохранению памятников старины, заботясь, например, о реконструкции Китайской стены, и к новейшим достижениям техники, будь то первые автопробеги или авиаполеты.
В 1910 г. он даже поднялся в небо на "Фармане" С. И. Уточкина. "Самолет весил 30 пудов, — вспоминает В. Ф. Джунковский, — площадь поверхности 40 кв. м, наибольшая скорость около 100 км (92 версты). Пилот сидел впереди, пассажир сзади, несколько выше и на крошечном велосипедном сиденье, упора почти никакого, ноги можно было упереть в тоненькую жердочку, а руками держаться за такие же тоненькие передние жердочки" . За организацию перелета Москва — Петербург В. Ф. Джунковский был избран председателем Московского общества воздухоплавания. Все это сохранилось в его памяти, и обо всем он оставил свидетельства в своих мемуарах.
